Abstracts Physics

Anregungen zweidimensionaler Materialien

by Dominik Christiansen

Die Möglichkeit der Herstellung vielfältiger zweidimensionaler Materialien hat enormes Interesse in den Feldern der Photonik und Optoelektronik hervorgerufen. Materialien, welche unter großflächiger Untersuchung stehen, sind Graphen und Übergangsmetall-Dichalgenoide (TMDC). Während Graphen ein Semimetall ist, besitzen halbleitende TMDCs Exzitonen mit sehr großen Bindungsenergien, welche die optischen Eigenschaften des Materials bestimmen. Diese Exzitonen werden im sichtbaren Bereich des elektromagnetischen Spektrum angeregt. Folgende Exziton-Phonon Wechselwirkung führt zu einem Transfer von optisch induzierten kohärenten zu inkohärenten Exzitonen. Für molybdänbasierte TMDCs legen Rechnungen und optische Experimente nahe, dass Exzitonen an den optisch aktiven K(+/-) Punkten das globale Minimum bilden. Im Gegensatz scheinen in wolframbasierten TMDC impulsindirekte Exzitonen mit Elektron und Loch an verschiedenen Orten in der Brillouin Zone das energetische Minimum zu bilden. Zeit und Winkel aufgelöste Photoemissionsspektroskopie (tr-ARPES) ist eine Methode um die ultraschnelle Dynamik von Elektronen direkt im Impulsraum zu messen. Im Falle, dass tr-ARPES auch Coulomb-korrelierte Zweiteilchenzustände abbilden könnte, würde dieses Verfahren den unwiederlegbaren Beweis für die Präsenz dieser Zustände geben. Wir entwickeln daher eine mikroskopische Beschreibung von impuls- und energieaufgelöster exzitonischer Photoemission und berücksichtigen dabei die phononvermittelte Relaxation von optisch induzierten Exzitonen. Wir zeigen, dass tr-ARPES in der Tat Exzitonen direkt abbilden kann und quantifizierten die spektroskopischen Signaturen von kohärenten und inkohärenten Exzitonen im tr-ARPES. Außerdem schlagen wir vor mittels kohärentem Pump fouriertransformiertem ARPES die Exzitonkohärenzlebenszeit mit großer Genauigkeit zu messen. Hierbei kombinieren wir ein kohärentes ARPES mit einem zweiten Pumppuls und betrachten das ARPES signal als Funktion der Zeitverschiebung zu dem zweiten Pumppuls. Einen Vorteil den van der Waals Materialien haben, ist dass sie zu Heterostrukturen gestapelt werden können. Nach der optischen Anregung der konstituierenden Materialien kommt es zu Energie- und Teilchentransfer zwischen den Materiallagen. Wir untersuchen im speziellen eine WSe2-Graphen Heterostruktur und berechnen den Förster, Dexter und phononassistierten Tunnel zwischen den Lagen. Weiterhin schlagen wir einen neuen Energietransfermechanismus vor: Den Interlagen Meitner-Auger Energietransfer. Hier rekombiniert ein TMDC Exziton nichtradiativ und regt Intrabandübergänge im Graphen an. Dies führt zu heißen Lochverteilungen im Graphen. Neben Intralagenexzitonen gibt es in Heterostrukturen auch Interlagenexzitonen. Hier sind Elektron und Loch in verschiedenen Materialien. Wir schlagen vor, dass Interlagenexzitonen in gewissen Hybridstrukturen aus inorganischem Halbleiter und organischen Molekülen einen neuen exzitonischen Vielteilchengrundzustand bilden könnten. Damit sind diese Hybridstrukturen der ideale Kandidat für die experimentelle…